- 选题背景和意义：
能源危机和环境污染是21世纪世界各国面临的严峻挑战。现代社会能源结构体系正逐步趋于低碳化，以解决目前广泛使用的煤、石油等矿物燃料产生的大量温室气体对人类带来的威胁。我国近期发布的《“十三五”国家科技创新规划》强调要大力发展清洁低碳的现代能源技术，推进能源结构优化调整和温室气体减排。与传统化石能源生产为代表的“碳经济”相比，以太阳能光热为驱动力的分解水制氢技术具有热值高、零污染、零排放等优点，可以从根本上解决能源、环境与气候等问题，同时也是从传统“碳经济”向更为清洁的未来“氢经济”过度的重要技术基础。
能源对于人类社会来说是不可或缺的，近现代随着工业的发展，大量的化石能源被开采利用。由于一方面我们无法预知化石能源的可用年限，另一方面燃烧化石燃料会造成环境污染，寻找新的可再生能源替代化石能源，是一项越来越紧迫的事情。化学链制备清洁燃料，一方面既不用担心能源的枯竭，另一方面制备的燃料对环境友好，不会造成污染。由于钙钛矿载氧体在化学链制备清洁燃料中体现出了优良的效果，我们将对这一材料进行细致的研究。
- 文献综述（或调研报告）：
太阳能光热化学分解水是利用太阳光聚热体系产生的高温来驱动水的直接裂解反应来制取氢气，自1971年由Ford和Kane 提出并揭示了利用太阳能分解水制氢-或者说将太阳能直接转换为化学能的可操作性。随着太阳能聚热技术的发展及材料科学的进步，基于金属氧化物载氧体的光热化学氧化还原循环制氢技术可以在相对较低的热还原温度下将水分解为氢气，具有较高的能量转换效率，逐步发展为全球范围内的研究重点。光热化学技术通过在太阳能热化学直接水裂解反应中引入一种金属氧化物MOox作为载氧体，从而将整个过程分成两步来完成。第一步，基态载氧体MOox在太阳能聚热体系提供的高温下脱去部分或者全部的氧从而被还原成MOred；第二步，还原态载氧体MOred在较低温度下与水反应夺取水中的氧生成氢气，自身回到基态载氧体MOox使整个循环继续。
MOox 太阳能光热（高温）→ MOred O2 (1)
MOred H2O → MOox H2 (2)
对于光热化学氧化还原分解水技术，稳定高效的载氧体对整个循环产氢过程至关重要。在早期科学家将关注点放在具有不同化合价变化的金属氧化物，并逐步开发出铁酸盐，氧化锌等载氧体体系。但是受限于材料在热还原高温下的烧结钝化及气化等问题而无法实现稳定循环制氢表现。因此，对于太阳能热驱动的光热化学制氢技术，其未来顺利工业化的一个卡脖子问题在于找到一种合适的载氧体，即在较低热还原温度下具有高的还原度及强劲的反应动力。
钙钛矿型金属氧化物也能通过调整其晶体结构而脱去部分氧原子从而形成非化学计量的还原态。和萤石结构的氧化铈类载氧体相比，钙钛矿型金属氧化物所需的热还原温度更低而还原度(脱氧量)却大很多，从而引起了光热化学制氢领域科学家的密切关注。典型的钙钛矿结构具有立方对称性，可表述为ABO3，且其A，B位均可由离子半径相近的金属离子取代。因此，钙钛矿载氧体具有出色的结构可调整性，通过不同的离子掺杂及取代引起电荷不平衡和晶格缺陷，从而具备在较低的热还原温度下表现出出色的脱复氧及氧化还原能力。
- 方案（设计方案、或研究方案、研制方案）论证：
钙钛矿载氧体的制备方法主要有高温固相法（陶瓷工艺方法） 、溶胶-凝胶法、水热合成法、高能球磨法和沉淀法，此外还有气相沉积法、超临界干燥法、微乳法及自蔓延高温燃烧合成法等。其中，高温固相法最为传统，它是用金属氧化物、碳酸盐或草酸盐等反应前驱物和反应起始物经过充分混合、煅烧制备钙钛矿载氧体，合成温度通常需要1000~1200℃。例如，采用高温固相法制备La1-xSrxMnO3-delta;，可以将一定量的La2O3,SrCO3和MnCO3混合研磨煅烧，最终制成松散烧结，但机械刚性强的多孔体。
图1 基于钙钛矿载氧体的太能能光热化学氧化还原分解水循环制氢示意图。
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